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斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也
ACS ES&T Water (Internet), 3(12), p.4103 - 4112, 2023/12
Dissolved organic matter (DOM) plays important roles for the fate of contaminants and nutrients in the nature. Nevertheless, our understanding on DOM in deep groundwater is limited. This study tackled this issue by intensive groundwater sampling at various depths of an underground research laboratory. The origin and the binding properties of different fluorescent DOM components against Eu(III) were studied by fluorescence emission-excitation-matrices (EEMs) and parallel factor analysis (PARAFAC). Four components with distinctive fluorescent properties were obtained by PARAFAC: one marine humic-like component, two terrestrial humic-like components, and one protein-like component. It was revealed that Eu(III) strongly bound to the terrestrial humic-like components but less so to the marine humic-like component. The partial least squares (PLS) regression further revealed the origin and distributions of the components. It was suggested that microbial decomposition of the DOM components, the input of marine humic-like component from sedimentary rocks and mixing of fossil meteoric and sea waters determined their spatial distributions and affinities to Eu(III). These results indicated the dynamic nature of DOM in deep groundwater of marine deposits and provided an important insight to discuss their impacts on the migration of contaminants and nutrient in deep underground environments.
佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之
JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09
JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB
本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650
C及び950Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。
森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*
JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10
JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB
有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される
線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1
10
Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。
寺島 元基; 遠藤 貴志*; 宮川 和也
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.380 - 387, 2020/04
被引用回数：2 パーセンタイル：21.58(Nuclear Science & Technology)Concentrations of humic substance (HS) in deep sedimentary groundwater were determined by the carbon concentration-based DAX-8 resin isolation technique. The groundwater samples were collected from test galleries at different depths in the Horonobe Underground Research Laboratory (URL) of Hokkaido, and two subsidence observation wells of Niigata in Japan. The analytical condition was optimized for the groundwater samples with a high salinity and a high concentration of DOM. The analytical results showed that the HS concentrations vary with the depth and the area. The HS proportions to DOM slightly varied with the depth. The regression analysis showed that the HS concentrations are positively correlated with the DOM concentrations. The low deviation of the HS proportions from the slope in the regression equation indicated that the slight variation of HS proportion can be trivial in the prediction of the concentration of HS. These results can provide a useful information on the HS concentration and its prediction from the DOM concentration in sedimentary groundwater.
Lin, P.*; Xu, C.*; Kaplan, D. I.*; Chen, H.*; Yeager, C. M.*; Xing, W.*; Sun, L.*; Schwehr, K. A.*; 山崎 秀夫*; 國分 陽子; et al.
Science of the Total Environment, 678, p.409 - 418, 2019/08
被引用回数：13 パーセンタイル：49.32(Environmental Sciences)日本原子力研究開発機構等により長崎原爆由来のプルトニウムが含まれると明らかにされた堆積物を用いて、プルトニウムの存在形態を調べた。選択抽出後、エレクトロスプレーイオン化フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析装置により分子的特性を調べた結果、55%のプルトニウムが難分解性有機物と結合し、31%が他の有機物、残り20%以下が鉱物粒子に固定化されていることがわかった。現在の長期的なプルトニウムの処分や環境汚染修復のモデルでは、溶解が制限されることや鉱物表面への吸着が表層でのPuの移動性を制御していると考えられていたが、本研究により有機物がPuの隔離に重要な役割を果たしていることが明らかとなった。
Cs in forest surface environments; Application to a contaminated forest site near Fukushima and assessment of potential impacts of soil organic matter interactions太田 雅和; 永井 晴康; 小嵐 淳
Science of the Total Environment, 551-552, p.590 - 604, 2016/05
被引用回数：33 パーセンタイル：72.19(Environmental Sciences)東京電力福島第一原子力発電所事故由来Csの移行評価のために、森林内Cs動態予測モデルを開発し、実サイトに適用した。地表有機物層に沈着したCsの溶脱及び土壌中のCsの吸着・輸送をモデル化し、既存の陸面水循環モデルに導入した。モデル計算は、有機物層から土壌層への事故後3年に渡るCs移行を良好に再現した。長期予測の結果から、沈着したCsはその90%以上が30年間に渡り表層5cmの土壌に保持されうることが示され、森林では地下水経由のCsの流出は小さいことが明らかとなった。また、Cs動態に及ぼす土壌有機物の影響を評価するため、土壌中Cs動態のパラメータ(分配係数等)を変えた数値実験を実施した。その結果、この仮想的な土壌では、土壌有機物によるCsの土壌粒子への吸着の阻害、粘土鉱物へのCsの固定の低下及び固定されたCsの再可動の促進が溶存体Cs濃度を増加させ、植生のCs取り込みを増大させうること、数10年程度の期間にCsの大部分(約30%から60%)が深さ5cmよりも深い部分へ輸送されうることが示された。以上より、土壌有機物が長期に渡り森林内Cs移行に影響を及ぼすことが示唆される。
箱田 照幸; 橋本 昭司; 小嶋 拓治
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 75(10), p.2177 - 2183, 2002/10
被引用回数：8 パーセンタイル：37.18(Chemistry, Multidisciplinary)電子ビームによる排ガス中クロロエチレン(TCE)の分解処理技術の開発に関する研究の一環として、異なる濃度の酸素や水分を含む空気中の、5~75ppmvのTCEに電子ビーム照射を行い、その分解について調べた。その結果、水分及び酸素濃度がぞれぞれ300及び5000ppmv以上の条件で、TCEは効率よく分解することがわかった。この結果に基づいたTCEの連鎖分解機構を考察した。また、TCE及び分解生成物の無害化に関して、電子ビーム照射による分解とアルカリ水溶液による分解生成物の加水分解の組み合わせにより、低吸収線量でTCE及び分解生成物を無害化できることがわかった。
松永 武; 長尾 誠也*
水環境学会誌, 25(4), p.193 - 197, 2002/04
チェルノブイリ原子力発電所の事故による水系へのインパクトの明確化と、淡水中での放射性核種の挙動研究という2つの観点から、チェルノブイリ事故による水環境の放射能汚染の状況とその成り立ちについて概説した。事故後の短期・長期における河川・湖沼の汚染の状況を述べ、環境への放射性核種の放出と関係づけた。現在、137Csと特に90Srがチェルノブイリ発電所近傍の河川・湖沼の汚染の主要核種になっていることを核種の放出形態と元素特性から述べた。事故後に取られた水系汚染対策にも説明を与えた。原研が行った現地での研究成果の1つとして、汚染形成に関する核燃料微細粒子の役割、ならびに、河川におけるアクチノイドの移行への溶存有機物の関与を示した。この水系汚染に関する広域的・経時的な研究はチェルノブイル事故固有の汚染形成問題を越えて、放射性核種の水系環境中の振る舞いについての一般的な理解と、さらに、食物連鎖までを含めた「生態圏移行モデル」の検証・改良にもつながっていることを指摘した。
松永 武; 長尾 誠也*; 武田 聖司; 上野 隆; 天野 光
第43回環境放射能調査研究成果論文抄録集,平成12年度, p.49 - 50, 2002/03
水環境における放射性核種の移行挙動の理解を進める目的で、チェルノブイル原子力発電所近傍の地域において、チェルノブイル事故により放出された放射性核種の河川水中の溶存形態について研究した。限外ろ過の手法を適用した野外環境での観測結果と、溶存化学種に関するモデル計算の結果、水中に溶存する
Pu,
Amについては、高分子量の溶存有機物との錯体形成が、それら核種の溶存形態に大きな役割を一般に有していることが示唆された。
箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司
Journal of Chemical Engineering of Japan, 34(10), p.1300 - 1308, 2001/10
被引用回数：2 パーセンタイル：25.13(Engineering, Chemical)大気圧下の微量成分含有空気をキャピラリーチューブによりサンプリングし、微量成分を測定できる質量分析計の開発を行った。微量成分が空気成分と異なる質量数を有する場合には、本分析計により幾つかの微量成分を同時に、かつ連続的に測定できる。また二酸化硫黄、ベンゼン等の校正ガスを用いて、本装置の諸条件での性能評価を行った。また、空気中に含まれたトリクロロエチレンに電子ビーム照射したガスに、本装置を適用し、ジクロロ塩化アセチル、塩化カルボニル、塩素等の連続測定を行った。得られた結果から、10ppmvのトリクロロエチレンを完全酸化分解するためには、15kGyの吸収線量が必要であることがわかった。また照射ガスをアルカリ水溶液との反応することにより、完全酸化分解に必要な吸収線量が7kGyに低減できることを見いだした。さらにトリクロロエチレンの分解機構及び塩化カルボニルの生成機構を考察した。
Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司; Zimek, Z.*; Bulka, S.*; Ostapczuk, A.*; Nichipor, H.*
Radiation Physics and Chemistry, 62(4), p.353 - 360, 2001/10
被引用回数：22 パーセンタイル：81.38(Chemistry, Physical)揮発性有機物の電子ビームによる酸化分解に関する研究の一環として、水分含有空気中に含まれた1,1-ジクロロエチレン(DCE)に電子ビーム照射を行い、分解率及び分解生成物の定量を行った。また、得られた結果をもとにコンピュータ反応プロセスシュミレーションを行い、分解機構の考察を行った。
箱田 照幸; 廣田 耕一; 橋本 昭司
Proceedings of 5th International Symposium & Exhibition on Environmental Contamination in Central & Eastern Europe (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09
トリクロロエチレン(TCE)汚染ガスの電子ビームによる無害化技術の基礎的データを得るために、異なる水分濃度(0.3~1%)の空気に含まれた初期濃度5~55ppmのTCEに電子ビーム照射し、分解効率及び生成物について調べた。また生成した二酸化炭素濃度から、TCE及び生成物を完全に酸化分解するために必要な吸収線量を求めた。その結果、上記の初期濃度いずれの場合にも、0.8kGyで95%の分解効率が得られた。またジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、二酸化炭素及び塩化水素あるいは塩素が生成していることがわかった。これらの生成物を完全に酸化分解するためには、5及び10ppmVの場合で12及び15kGyが必要であった。また照射ガスをアルカリ水溶液に通ずることにより生成物をガス相から完全に除去でき、かつ一部の生成物は水溶液中で加水分解により無害化できることが明らかとなった。乾燥空気中でも行った同様の実験から、分解機構について考察を行った。
P) radicals, thermal electrons, and O
in electron beam irradiation of 1,2-dichloroethylenes and air mixtures箱田 照幸; Zhang, G.*; 橋本 昭司
Radiation Physics and Chemistry, 62(2-3), p.243 - 252, 2001/09
被引用回数：13 パーセンタイル：66.91(Chemistry, Physical)これまでの一連の研究から、空気中に含まれるクロロエテンは電子ビームにより、おもにClラジカルを介した連鎖反応により分解することが明らかになった。本研究では対象物質を1.2-ジクロロエチレンとし、分解効率や生成物を測定することによりトランス及びシス体の異性体構造や異なる初期濃度における連鎖分解機構の違いについて調べた。その結果、シス体ではOHラジカルにより連鎖分解反応が開始され、その結果生じたClラジカルによりおもに分解反応が進むのに対し、トランス体ではOHラジカルだけでなくオゾンも連鎖分解反応を開始することがわかった。またトランス-1.2-ジクロロエチレンとオゾルの濃度減少速度から、実験的に反応速度定数を求めた。さらに初期濃度300及び600ppmVのトランス体について、各初期濃度でのOHラジカル及びオゾンによる連鎖分解反応における連鎖長をそれぞれ求めた。
福本 雅弘; 西川 義朗*
JNC TN8400 2001-017, 355 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-017.pdf:6.43MB
TRU廃棄物処分研究における廃棄体中に含有される有機物の処分場の性能への影響評価の一環として、以下の7有機物について有機物の変質機構の中で重要と考えられるアルカリ加水分解の試験を行った。90C、91dまでのアルカリ加水分解試験の結果、各有機物が低分子量化し、有機物由来の分解物や変成物と推定される成分を溶液中に検出することができた。処分という長期間を考えた場合、各有機物は、今回確認したような分解生成物になると考えられる。確認した分解生成物を以下の各有機物の後に付記した。そのため、これら分解生成物についての放射性核種移行に与える影響評価が今後重要となる。(1)ナフタレンスルホン酸とリグニンスホン酸の混合系セメント用減水剤(
ナフタレンジスルホン酸など)、(2)ポリカルボン酸系セメント用減水剤(末端メトキシポリエチレングリコールのオリゴマー)、(3)エチレンジアミン四酢酸二ナトリウム二水塩(EDTA)(EDTAから酢酸が脱離・環化した変成物)、(4)りん酸トリブチル(TBP)(DBP、n-ブタノール)、(5)ポリ酢酸ビニル(酢酸)、(6)ナイロン66(アジピン酸、ヘキサメチレンジアミン)、(7)硬化したエポキシ樹脂(グリセロールポリグリシジルエーテル、カルボン酸)
小川 弘道; 長尾 誠也; 山口 徹治; 向井 雅之; 宗像 雅広; 坂本 義昭; 中山 真一; 武田 聖司; 木村 英雄; 熊田 政弘; et al.
JAERI-Research 2000-052, 101 Pages, 2001/01
JAERI-Research-2000-052.pdf:8.27MB
カナダ原子力公社はURLと名付けられた地下研究施設を運営する世界でも有数の原子力研究機関である。日本原子力研究所は、我が国の高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価手法確立に寄与するために平成6年3月から平成10年9月までの期間にわたり、上記の施設での研究を中心にカナダ原子力公社と協力研究を実施した。本協力研究協定では、(1)URLにおける原位置条件下での亀裂媒体における核種移行実験、(2)URL及び浅地中の地下水を対象にした地下水中の溶存有機物の影響評価研究、(3)環境同位体による広域な地下水流動の研究、(4)地下水の流れ及び核種移行のモデル化に関する研究も平行して進めた。本報告書は、4年半にわたる協力研究協定の成果概要をとりまとめたものである。
線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣
JNC TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB
TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線(線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線(線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。
橋本 昭司; 新井 英彦
電気学会技術報告, (810), p.46 - 50, 2000/10
本報告書は、電子ビーム照射による(1)燃焼排煙中のSO
及びNO除去、(2)都市ごみ燃焼排煙の処理及び(3)揮発性有機物を含む排ガス処理技術の研究開発の現状及び今後の展望についてまとめた。即ち、(1)に関しては、現在中国で実用試験が進められており、また中部電力において本技術を採用したプラントが建設中である。(2)に関しては、松戸市焼却施設で実用試験が実施された。(3)に関しては、トリクロロエチレンなどを除去する研究が原研及び世界各地で進められている。今後、本技術はダイオキシンをはじめとする環境ホルモンの分解処理への発展が期待される。
嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫
JNC TN8430 2000-010, 27 Pages, 2000/07
JNC-TN8430-2000-010.pdf:0.72MB
放射性廃棄物を地層処分する場合、地下水、緩衝材、放射性廃棄物などに含まれる多種多様の有機物が、地下深部に存在する微生物及び処分施設建設時に地表付近から処分施設に持ち込まれる微生物の炭素源となることが考えられる。微生物が有機物を炭素源として利用した場合、二酸化炭素などのガスを発生させる。このガス発生は、地層処分システムの安全性に影響を与える一つの要因と考えられる。本研究では、ガス発生の観点から、メタン生成細菌の活動に着目し、微生物の活動にともなうガス発生に対する有機物の違いによる影響を調査するため、地下水に比較的多く含まれるフミン酸、ベントナイトに含まれる酢酸などの有機物を対象に微生物の有機物分解にともなって発生するメタン及び二酸化炭素の量を測定することとした。試験は嫌気条件で実施し、培養温度は35
とした。有機物濃度は培養液に対して100mg/lとなるように調製した。また、pHがガス発生量に与える影響を調査するため、pHをパラメータとすることとした。その結果、フミン酸はメタン生成細菌の炭素源になりにくいこと、また、酢酸などを使用した試験結果から、pHが高くなれば、メタン生成細菌の活動にともなって発生するメタンの量が減少することが示された。なお、二酸化炭素の発生量がpHの上昇にともなって減少することは確認できなかった。
福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; not registered
JNC TN8400 2000-017, 30 Pages, 2000/03
JNC-TN8400-2000-017.pdf:1.97MB
TRU廃棄物処分研究における有機物の影響評価の一環として、有機物であるセメント用減水剤(以下減水剤と記す)を用いアメリシウム-241(以下241Amと記す)のCa型化ベントナイトに対する吸着試験をバッチ法により行い、分配係数に与える減水剤の影響(減水剤の有無、減水剤濃度の違い、減水剤の種類(2種)の違い)について確認した。その結果、減水剤が共存しない条件での241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数(以下分配係数と略す)は1.2103m3/kgより以上であったのに対し、減水剤の種類としてナフタレンスルホン酸系を用いた場合では、減水剤濃度の低い条件(0.3g/kg)では5.2102m3/kg、減水剤濃度の高い条件(30g/kg)では2.010-1m3/kgの分配係数が得られた。減水剤の種類としてポリカルボン酸系を用いた場合では、減水剤濃度の低い条件(0.5g/kg)では1.3103m3/kgより以上、減水剤濃度の高い条件(50g/kg)では1.810-1m3/kgの分配係数が得られた。尚、減水剤濃度は、一般的に水セメント比が1程度の場合、標準的な混練水中の使用濃度は10g/kg程度であることを参考に定めた。これらより、減水剤が共存することにより、241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数は低下すること、2種の減水剤間の分配係数の差はないことを確認した。また、減水剤濃度は分配係数に影響を与え、減水剤濃度の高い方が分配係数が小さい傾向がみられた。すなわち、減水剤は、高濃度であれば241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数に影響を及ぼすが低濃度であれば241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数にさほど影響を及ぼさないと考えられる。
箱田 照幸; Zhang, G.; 橋本 昭司
JAERI-Conf 2000-001, p.211 - 214, 2000/03
電子ビームを用いた排ガス処理技術の確立の可能性を検討するために、テトラクロロエチレン(PCE)やトリクロロエチレン(TCE)などに代表されるクロロエテン類の電子ビームによる分解を試みた。その結果、初期濃度300ppmVでの分解のG値は、PCE
TCEトランス-ジクロロエチレンシス-ジクロロエチレンモノクロロエチレンの順に小さくなることがわかった。またPCE及びTECでは、トリ及びジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、二酸化炭素及び一酸化炭素がそれぞれ生成していることがわかった。さらに分解のG値に与える初期濃度の影響について調べた結果、TCEでは分解のG値は初期濃度の増加に伴って直線的に増加するのに対し、PCEでは単調増加するものの初期濃度が大きくなるにつれG値の増加率が小さくなることがわかった。これらの結果から、PCE及びTCEの分解機構について考察を行った。
